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報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-028, 54 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-028.pdf:2.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とし各種研究開発を行った。「平面5座配位子の開発と性能評価」、「UO $_{2}$ $^{2+}$ -平面5座配位子錯体の合成および錯形成挙動の解明」、「UO $_{2}$ $^{2+}$ -平面5座配位子錯体に対する計算化学的アプローチ」および「夾雑イオンに対するUO $_{2}$ $^{2+}$ 選択性の評価」について検討を行った結果、「pH8付近でUO $_{2}$ $^{2+}$ と支配的に錯形成し、かつpH1付近でUO $_{2}$ $^{2+}$ から解離する平面5座配位子の開発」、「平面5座配位子を有するUO $_{2}$ $^{2+}$ 錯体の分子構造および電子状態の解明」および「代表的夾雑イオンに対するUO $_{2}$ $^{2+}$ 分離係数10以上」という当初目標すべてを達成することに成功した。

報告書

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-007, 59 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-007.pdf:2.09MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行うことを目的とする。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和2年度は、極低温TRLFS測定システムの構築として、令和元年度から継続して、極低温TRLFS測定システムの改良を実施した。また、模擬デブリ試料の変質試験により得られた試料を用いて、極低温TRLFS測定を実施した。模擬燃料デブリ変質試験と変質相の同定においては、令和元年度から継続して、模擬デブリ試料の変質試験を行い、得られた試料を極低温TRLFS測定に供した。測定結果と参照試料ライブラリを比較して、異なる条件で模擬デブリ表面に生成する変質相を多変量解析や機械学習を用いて同定した。

報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2021-041, 42 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-041.pdf:2.03MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。

報告書

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-053, 64 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-053.pdf:3.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法に用いた燃料デブリ変質相の同定」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行う。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和元年度は、前年度に構築した室温TRLFSシステムを元に極低温TRLFSシステムを構築し、システムの検証を行った。また、3種類の参照試料を合成し、極低温TRLFSシステムを用いた測定へ試料を提供し、得られたデータを参照試料のTRLFSライブラリとして準備した。そして、模擬デブリ試料としてU(IV)O $_{2}$ を作製し、5種類の試験条件で変質試験を開始すると共に、Parallel Factor Analysis (PARAFAC)によるスペクトル分離手法、および、機械学習によるスペクトルマッチング手法を構築した。

報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2020-026, 41 Pages, 2020/12

JAEA-Review-2020-026.pdf:3.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。

報告書

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-030, 66 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-030.pdf:7.11MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定」について取りまとめたものである。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行う。特に、極低温での測定を行い、蛍光収率を向上させ、ピーク広がりを抑えることで、さらなる高感度・高分解能測定を実現するとともに、量子化学計算や多変量解析, 機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。

論文

Estimation of hydrogen gas production at transient criticality in uranyl nitrate solution

吉田涼一朗; 山根祐一; 阿部仁

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.408 - 414, 2019/09

臨界事故では、核分裂生成物の運動エネルギーにより放射線分解ガスが発生することが知られている。水素ガスはそのうちの一つであり、爆発を引き起こす可能性がある。水素のG値が既知であれば核分裂数から水素ガスの発生速度や発生量の合計を評価することができる。本研究では、原子力機構がTRACYを用いて測定した水素濃度の経時変化データからG値を評価することを試みた。水素の発生から水素ガス濃度が測定されるまでタイムラグが見られ、この問題を解決するため、仮想モデルによって測定した水素濃度を再現し、その量を推定した。そこから得られた水素のG値は1.2であった。

報告書

STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林冬実; 住谷正人; 木田孝; 石仙順也; 内田昇二; 神永城太; 大木恵一; 深谷洋行; 曽野浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

JAEA-Technology-2016-025.pdf:17.88MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

論文

Diffusion and adsorption of uranyl ion in clays; Molecular dynamics study

有馬立身*; 出光一哉*; 稲垣八穂広*; 河村雄行*; 舘幸男; 四辻健治

Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2016.03.006

被引用回数：12 パーセンタイル：71.23(Nuclear Science & Technology)

ウラニルイオン(UO $_2^{2+}$ )の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO $_2^{2+}$ , K $^{+}$ , CO $_3^{2-}$ , Cl $^{-}$ , H $_{2}$ Oの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UO $_2^{2+}$ の拡散係数が最小であり、H $_{2}$ Oの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UO $_{2}$ CO $_{3}$ やUO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $^{2-}$ の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUO $_2^{2+}$ やK $^{+}$ の吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UO $_2^{2+}$ のKdはK $^{+}$ のKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。

論文

Electrochemical properties of uranium(VI) complexes with multidentate ligands in -dimethylformamide

Kim, S.-Y.; 朝倉俊英; 森田泰治; 池田泰久*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1291 - 1295, 2006/02

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2005.04.123

被引用回数：10 パーセンタイル：54.57(Chemistry, Physical)

-ジメチルホルムアミド溶媒中のUO $_{2}$ (-diketonato) $_{2}$ DMF, UO $_{2}$ (trop) $_{2}$ DMF及びUO $_{2}$ (sap)(DMF) $_{2}$ , (DMF=-dimethyl formamide, -diketonate=thenoyltrifluoroacetonate(ttfa), benzoyl trifluoroacetonate(btfa), and dibenzoylmethanate(dbm), trop=tropolonate, and sap=2-salicylidenaminophenolate)錯体について、サイクリックボルタンメトリー法を用いて電気化学的研究を行った。その結果、形式電位(E $^{o}$ , .フェロセン/フェロセニウム)はUO $_{2}$ (ttfa) $_{2}$ DMF錯体(-1.176V),UO $_{2}$ (btfa) $_{2}$ DMF錯体(-1.183V),UO $_{2}$ (dbm) $_{2}$ DMF錯体(-1.461V),UO $_{2}$ (trop) $_{2}$ DMF錯体(-1.456V)及びUO $_{2}$ (sap)(DMF) $_{2}$ 錯体(-1.585V)であった。これらの錯体は準可逆的にU(V)に還元され、多座配位子を有する錯体ほど、形式電位はより負側にシフトすることがわかった。以上の結果から、単座配位子を持つウラニル錯体よりも多座配位子を持つウラニル錯体の方が、安定なU(V)錯体を生成することが確認された。

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙順也; 関真和; 阿部正幸; 中崎正人; 木田孝; 梅田幹; 木原武弘; 杉川進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

論文

Electrochemical redox reactions of uranium(VI) complexes with multidentate ligands in dimethyl sulfoxide

Kim, S.-Y.; 朝倉俊英; 森田泰治; 内山軍蔵*; 池田泰久*

Radiochimica Acta, 93(2), p.75 - 81, 2005/02

https://doi.org/10.1524/ract.93.2.75.59417

被引用回数：9 パーセンタイル：53.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ジメチルスルホキシド溶媒中のUO $_{2}$ (-diketonato) $_{2}$ dmso, UO $_{2}$ (trop) $_{2}$ dmso, UO $_{2}$ (sap)(dmso) $_{2}$ 、及びUO $_{2}$ (salen)dmso(dmso=dimethyl sulfoxide, -diketonate=benzoyl-acetonate(ba), benzoyltrifluoroacetonate(btfa), and thenoyltrifluoroacetonate(ttfa), trop=tropolonate, sap=2-salicylidenaminophenolate, salen=N,N'-disalicylidenethylenediaminate)錯体について、サイクリックボルタンメトリー法を用いて電気化学的研究した。その結果、形式電位(E $^{o}$ , vs.フェロセン/フェロセニウム)はUO $_{2}$ (ba) $_{2}$ dmso錯体(-1.416V),UO $_{2}$ (btfa) $_{2}$ dmso錯体(-1.073V),UO $_{2}$ (ttfa) $_{2}$ dmso錯体(-1.082V), UO $_{2}$ (trop) $_{2}$ dmso錯体(-1.379V),UO $_{2}$ (sap)(dmso) $_{2}$ 錯体(-1.500V)及びUO $_{2}$ (salen)dmso錯体(-1.602V)であった。これらの錯体は準可逆的にU(V)に還元され、多座配位子を有する錯体ほど、還元電位はより負側にシフトすることがわかった。以上の結果から、単座配位子を持つウラニル錯体よりも多座配位子を持つウラニル錯体の方が、安定なU(V)錯体を生成することが確認された。

論文

Measurement of temperature effect on low enrichment STACY heterogeneous core

渡辺庄一; 山本俊弘; 三好慶典

Transactions of the American Nuclear Society, 91, p.431 - 432, 2004/11

温度反応度効果は、臨界事故時の過渡特性を特徴づける主要な因子である。STACYの非均質炉心において二種類の格子配列について一連の温度効果の測定を行った。炉心は、軽水炉用使用済燃料再処理施設の溶解槽を模擬し、軽水炉型の燃料棒と低濃縮度の硝酸ウラニル水溶液から構成される。さまざまな溶液温度における臨界液位を測定した。臨界液位差法を用いて温度による臨界液位の変化から反応度効果を求めた。また、SRACコード及び輸送計算コードTWODANTを用いて温度効果を計算した。温度効果の実験値は、「2.1cmピッチ」については-2セント/ $^{circ}$ C、「1.5cmピッチ」では-2.5セント/ $^{circ}$ Cとなった。また、計算値は実験値に対して約10%以内で一致した。

報告書

NUCEFにおけるウラン系臨界実験に関する分析の現状

芳賀孝久*; 軍司一彦; 深谷洋行; 薗田暁; 坂爪克則; 境裕; 新妻泰; 冨樫喜博; 宮内正勝; 佐藤猛; et al.

JAERI-Tech 2004-005, 54 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-005.pdf:2.06MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)においては、硝酸ウラニル溶液を用いた臨界実験が実施されている。NUCEFの分析設備では、臨界実験,溶液燃料の調製,管理及び保障措置に必要な溶液燃料の分析を実施している。分析試料数は年間約300程度であり、分析項目は、ウラン濃度分析,遊離酸濃度分析,ウラン同位体組成分析,核分裂生成物(FP)核種濃度分析,リン酸トリブチル(TBP)濃度分析,不純物濃度分析等となっている。本報告書は、これまでのウラン系臨界実験に適応してきた分析方法と分析の品質管理についてまとめたものである。

論文

The Resonance Raman effect of uranyl formate in dimethyl sulfoxide

曽我猛

Spectrochimica Acta, Part A, 59(11), p.2497 - 2510, 2003/09

ヂメチルスホオキシド((CH $_{3}$ ) $_{2}$ SO)溶液中のギ酸ウラニル((UO $_{2}$ (HCOO) $_{2}$ )の共鳴ラマン散乱スペクトルを、ウラニルの電子励起準位( $^{1}$ $_{g}$ )に共鳴させて測定した。831cm $^{-1}$ に観測されたウラニルの全対称伸縮振動の相対強度を10本の励起光の波長(530450nm)に対してプロットしてその共鳴ラマンプロファイルを得た。観測されたラマンプロファイルは電子吸収スペクトルに見られる振電子構造を持つが、これと一致していない。この共鳴ラマンプロファイルをノン-コンドンモデルで電子スペクトルの変換理論を用いて解析し、励起状態( $^{1}$ $_{g}$ )でのウラニルの全対称伸縮振動数を得た。これから、電子励起( $^{1}$ $^{+}$ $_{g}$ $^{1}$ $_{g}$ )によるウラニルの結合距離の変化及び配位子からウラン原子に移動した電子数の知見を得た。その結果、配位子からウラニルに移行してくる電子数は、励起によるウラニルの結合距離の変化と比例関係にあった。共鳴ラマン効果の大きさは一般に種々の要素に依存するが、((CH $_{3}$ ) $_{2}$ SO)-(UO $_{2}$ L $_{2}$ )(L=Cl,CH $_{3}$ COO,NO $_{3}$ or HCOO)溶液系では、おもに共鳴準位への励起によるウラニル結合の原子間距離の変化に依存した。

論文

Reactivity effect measurement of neutron interaction between two slab cores containing 10% enriched uranyl nitrate solution without neutron isolater

外池幸太郎; 三好慶典; 大久保清志

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.238 - 245, 2003/04

https://doi.org/10.3327/jnst.40.238

被引用回数：2 パーセンタイル：18.9(Nuclear Science & Technology)

STACYにおいて、低濃縮( $^{235}$ U濃縮度10%)の硝酸ウラニル水溶液を内蔵する同形の2ユニットを用いて、中性子相互干渉の反応度効果を測定した。一つのユニットの厚さは350mm,幅は690mmであり、二つのユニットの間隔が0mmから1450mmまで可変である。溶液の条件はウラン濃度約290gU/L,遊離硝酸濃度約0.8規定,温度2427 $^{circ}$ C,溶液密度約1.4g/cm $^{3}$ であった。反応度効果はユニット間隔に応じて495mmから763mmまで変化した臨界液位から評価した。また、立体角法、及び連続エネルギーモンテカルロコードMCNP-4Cと核データライブラリーJENDL3.2を用いた数値計算によっても反応度効果を評価した。本報告ではこれらの反応度評価結果を比較する。

報告書

5価ネプツニウム化合物中の陽イオン-陽イオン相互作用

Krot, N. N.*; 佐伯正克

JAERI-Review 2003-005, 37 Pages, 2003/03

JAERI-Review-2003-005.pdf:2.12MB

本総説は、ロシア科学アカデミー・物理化学研究所・N. N. Krot教授により1997年に英文で記述されたものを、佐伯が翻訳したものが基礎となっている。分かり難い箇所については、原論文を読むことにより内容を補足したり、訳者注を付加した。さらに、1997年以後のデータを若干付加した。内容は、ネプツニウム5価化合物を中心に、陽イオン-陽イオン相互作用に関する全体像を記述したものである。まず、ネプツニウム5価化合物に現れる、陽イオン-陽イオン結合の特徴を紹介し、化合物中での陽イオン-陽イオン相互作用が、その物性に及ぼす影響や、陽イオン-陽イオン結合の確認手段等に言及した。さらに、他のアクチニドイオンの固体化合物中に見いだされる、陽イオン-陽イオン結合を概観するとともに、アクチニドイオンの固体化合物中と溶液中の陽イオン-陽イオン相互作用を比較して述べた。

論文

Critical experiments on 10% enriched uranyl nitrate solution using an 80-cm-diameter cylindrical core

山根祐一; 三好慶典; 渡辺庄一; 山本俊弘

Nuclear Technology, 141(3), p.221 - 232, 2003/03

https://doi.org/10.13182/NT03-A3363

被引用回数：5 パーセンタイル：36.77(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究所の定常臨界実験装置STACYにおいて10%濃縮硝酸ウラニル水溶液の臨界実験の3回目のシリーズが行われた。直径80cm円筒炉心が水反射体付き又は反射体なしで用いられ、ウラン濃度190g/Lit.から240g/Lit.の間における臨界液位と液位微分反応度の系統的なデータが得られた。それぞれの実験条件における中性子実効増倍率 $k_{eff}$ と、 $k_{eff}$ に対する不明量の影響が、核計算コードの実証用に提案されたベンチマークモデルと詳細モデルのそれぞれについて、数値計算によって評価された。MCNP 4BとJENDL-3.2断面積ライブラリーが用いられたサンプル計算では、ベンチマークモデルの $k_{eff}$ の値が、水反射体炉心では誤差0.05% $Delta k_{eff}$ で、反射体なしの炉心では誤差0.17% $Delta k_{eff}$ で再現された。

論文

Kinetic parameter $beta_{rm eff}/ell$ measurement on low enriched uranyl nitrate solution with single unit cores (600, 280T, 800) of STACY

外池幸太郎; 三好慶典; 菊地司*; 山本俊弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1227 - 1236, 2002/11

https://doi.org/10.3327/jnst.39.1227

被引用回数：21 パーセンタイル：77.32(Nuclear Science & Technology)

STACYにおいて、低濃縮硝酸ウラニル水溶液の動特性パラメータ $beta_{rm eff}/ell$ を、パルス中性子法により測定した。ウラン濃度を193.7gU/から432.1gU/の範囲で変化させ、測定を系統的に繰り返した。用いた炉心タンクは、直径600mm及び直径800mmの2基の円筒タンクと、厚さ280mm,幅700mmの平板タンクである。本報告では、溶液燃料条件,臨界液位,測定を行った未臨界液位,測定された中性子束時間減衰の減衰定数,外挿された $beta_{rm eff}/ell$ などの実験データを、パルス中性子法の説明とともに示す。また、拡散コードであるSRACシステムのCITATIONと核データライブラリJENDL 3.2を用いて、 $beta_{rm eff}/ell$ の計算も行った。これらの $beta_{rm eff}/ell$ の測定値と計算値はよく一致している。

報告書

TRACYの運転記録

會澤栄寿; 小川和彦; 桜庭耕一; 塚本導雄; 菅原進; 竹内真樹*; 宮内正勝; 柳澤宏司; 大野秋男

JAERI-Tech 2002-031, 120 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-031.pdf:4.32MB

燃料サイクル安全工学施設(NUCEF)の過渡臨界実験装置(TRACY)は、硝酸ウラニル水溶液体系において添加反応度3$までの臨界事故を模擬した実験を行うことができる装置である。TRACYは1995年12月20日に初臨界を達成し、1996年からは過渡臨界実験を中心に反応度測定や熱出力測定などの各種の特性試験を実施してきた。本報告書は、初臨界から2000年度末までに実施された176回の運転記録についてまとめたものである。